За свою карьеру Гулагонг выиграла семь титулов Большого шлема в одиночном разряде. Она сыграла в восемнадцати финалах турниров Большого шлема в одиночном разряде; все эти финалы, за исключением одного, состоялись в 1970-е годы. В период с 1971 по 1977 год она выходила в финал почти каждого турнира Большого шлема в одиночном разряде, в котором участвовала.
В 1970 году она впервые участвовала в Уимблдоне. Свой первый титул в одиночном разряде Большого шлема она завоевала в 1971 году, победив Хелен Гурлей на Открытом чемпионате Франции. Через месяц она обыграла Маргарет Корт и выиграла Уимблдонский чемпионат. В следующем году она проиграла в финале Уимблдона Билли Джин Кинг. В 1973 году она снова проиграла Кинг в полуфинале, а в 1975 году - в третий раз в финале. В 1976 году она проиграла в финале Крис Эверт. В 1980 году она во второй раз выиграла Уимблдонский титул, снова сыграв в финале с Эверт. Гулагонг родила дочь в 1977 году. Она стала первой и единственной матерью, выигравшей Уимблдон после Доротеи Дугласс-Чемберс за 66 лет до этого.
Гоолагонг четырежды выходила в финал Открытого чемпионата США: в 1973, 1974, 1975 и 1976 годах. Она проиграла их все: Корт, Кинг, затем дважды Эверт. Она единственная женщина на Открытом чемпионате США, проигравшая четыре финала один за другим. На Открытом чемпионате Австралии Гулагонг вышла в семь финалов, каждый из которых был один за другим. Она побеждала четыре раза подряд. Выиграв свой первый Открытый чемпионат Франции в 1971 году, Гулагонг перестала участвовать в турнире после 1973 года. Она вернулась в 1983 году, и это был последний турнир Шлема в одиночном разряде, в котором она участвовала. Она проиграла Эверт.
| Турниры Большого шлема в одиночном разряде | | Турнир | '67 | '68 | '69 | '70 | '71 | '72 | '73 | '74 | '75 | '76 | '77 | '78 | '79 | '80 | '81 | '82 | '83 | Коэффициент выигрыша | | Открытый чемпионат Австралии | 3R | 3R | 2R | QF | F | F | F | W | W | W | a | W | | | 2R | QF | 2R | | 4 / 14 | | Открытый чемпионат Франции | | | | | W | F | SF | | | | | | | | | | 3R | 1 / 4 | | Уимблдон | | | | 2R | W | F | SF | QF | F | F | | SF | SF | W | | 2R | | 2 / 11 | | Открытый чемпионат США | | | | | | 3R | F | F | F | F | | | QF | | | | | 0 / 6 | | Коэффициент выигрыша | 0 / 1 | 0 / 1 | 0 / 1 | 0 / 2 | 2 / 3 | 0 / 4 | 0 / 4 | 1 / 3 | 1 / 3 | 1 / 3 | 1 / 1 | 0 / 1 | 0 / 2 | 1 / 2 | 0 / 1 | 0 / 2 | 0 / 1 | 7 / 35 | | Рейтинг по итогам года | - | - | - | - | - | - | - | - | 5 | 2 | - | 3 | 4 | 5 | - | 17 | 37 | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | Легенда | | W | Выиграть | | F | Окончательный | | SF | Полуфинал | | QF | Четвертьфинал | | 3R | Третий раунд | | 2R | Второй раунд | | Не участвовал | |
Гулагонг выиграла шесть титулов в женском парном разряде. Она выиграла пять на Открытом чемпионате Австралии (в 1971, 1974, 1975, 1976 и 1977 годах) и один на Уимблдоне (1974). Она также выиграла титул в смешанном парном разряде на Открытом чемпионате Франции в 1972 году.
В течение двух недель в 1976 году Гулагонг занимал первое место в мире. Однако в то время об этом не сообщалось, поскольку при подсчете рейтинга использовались неполные данные. Это было обнаружено в декабре 2007 года, 31 год спустя. Она стала 16-й женщиной, занимавшей первое место в рейтинге.