Брум был известен в первую очередь своими исследованиями млекопитающих рептилий. После того как Раймонд Дарт обнаружил ребенка из Таунга, младенца-австралопитека, интерес Брума к палеоантропологии возрос. Карьера Брума казалась законченной, и он погружался в нищету, когда Дарт написал Яну Смэтсу о сложившейся ситуации. Сматс оказал давление на правительство ЮАР и добился для Брума должности. В 1934 году он поступил на работу в Музей Трансвааля в Претории в качестве ассистента по палеонтологии.
В последующие годы он и Джон Т. Робинсон сделали ряд впечатляющих находок, включая фрагменты шести гоминид в Стеркфонтейне, которых они назвали Plesianthropus transvaalensis, но которые позже были классифицированы как взрослые Australopithecus africanus, а также другие находки в местах в Кромдрааи и Сварткрансе.
В 1937 году Брум сделал свое самое известное открытие - Paranthropus robustus. Эти открытия помогли поддержать утверждения Дарта о существовании вида таунг.
Оставшаяся часть карьеры Брума была посвящена исследованию этих мест и интерпретации многочисленных останков ранних гоминид, обнаруженных там. За свой труд "Ископаемые обезьянолюди Южной Африки, Australopithecinae", в котором он предложил подсемейство Australopithecinae, Брум был награжден медалью Даниэля Жиро Эллиота от Национальной академии наук в 1946 году. Он продолжал писать до последнего. Незадолго до смерти он закончил монографию об австралопитеках и заметил своему племяннику:
"Теперь с этим покончено... и я тоже".