Во время участия в спектакле "На берегу широкого мира" пьеса переместилась в Королевский национальный театр в Лондоне. После окончания спектакля он взял на себя роль Локвуда в пьесе Алана Беннета "Исторические мальчики". После спектакля "Исторические мальчики" он сыграл в спектаклях "Горит/Чатерный зал/Ситиенс" и "Плавание с акулами". "Плавание с акулами" была его первой пьесой в Вест-Энде. Его первой телевизионной ролью стал Джим Тейлор в BBC-версии серии книг Салли Локхарт "Рубин в дыму" и "Тень на севере". В сериале он сыграл вместе с Билли Пайпер. Он сыграл вместе с Пайпер в третий раз в эпизоде "Секретного дневника девушки по вызову". Пайпер хорошо известна тем, что сыграла роль Розы Тайлер в фильме "Доктор Кто".
Доктор Кто
"Доктор" - это очень особенная роль, и для того, чтобы сыграть его, нужен очень особенный актер. Нужно быть одновременно и старым, и молодым, и босфином, и героем действия, и нахальным школьником, и мудрым стариком Вселенной. Как только Мэтт вошел в дверь и отшил нас смелым и совершенно новым взглядом на Повелителя Времени, мы поняли, что наш человек у нас есть".
Исполнительный продюсер Стивен Моффат на литье Смита.
Смит был показан как Одиннадцатый доктор в британском научно-фантастическом телесериале "Доктор, который в январе 2009 года заменил Дэвида Теннанта, который объявил о своем отъезде в октябре 2008 года. Смит был не так хорошо известен, как многие актеры, которые, как считалось, скорее всего, получат роль. Среди них Патерсон Джозеф, Дэвид Моррисси, Шон Пертви, Джеймс Несбит, Рассел Тови, Кэтрин Зета Джонс, Чиветель Эджиофор, Роберт Карлайл и Билли Пайпер.
Смит был одним из первых актеров, прошедших прослушивание на роль. Продюсер Стивен Моффат и руководитель драматического отдела и исполнительный продюсер BBC в Уэльсе Пирс Венгер сразу же полюбили его за роль. Смит прошел прослушивание на роль Джона Уотсона в "Шерлоке", созданном Мофатом. Он не получил роль Ватсона, потому что Моффат считал, что его актерский стиль ближе Шерлоку Холмсу, но в роли Холмса они уже сняли Бенедикта Камбербатча. В 26 лет Смит был на три года младше Питера Дэвисона, который на момент кастинга на роль Доктора в 1981 году. Он был моложе, чем любой другой актер, предложенный на роль. После трехнедельных кастингов Моффат и Венгер договорились, что это "всегда был Мэтт". Би-би-си не были уверены, что 26-летний актер не сможет правильно сыграть Доктора. Некоторые поклонники шоу считали, что Смит слишком молод для этой роли. Другие поддерживали его, основываясь на том, что у него были шоу его актерских способностей. За работу в первом сериале он был номинирован на Национальную телевизионную премию в номинации "За выдающуюся драматическую постановку".
В июне 2010 года он появился на сцене с "Орбитал". На фестивале в Гластонбери они исполнили версию темы "Доктор Кто". Смит принимал выпускной бал "Доктор Кто" в Королевском Альберт-Холле 24-25 июля 2010 года. В июне 2011 года Би-би-си сообщило, что Смит подписал контракт еще на четырнадцать эпизодов "Доктора Кто как Доктор".
