Остров Сцилли был заселен со времен неолита. До начала XX века на острове велось натуральное хозяйство (люди жили тем, что могли добыть на земле или в море). Фермерство и рыболовство продолжаются и сегодня, но основной отраслью промышленности сейчас является туризм.
Вероятно, до относительно недавних времен острова были гораздо больше, и многие из них были объединены в один остров, названный Эннор. Подъем уровня моря затопил центральную равнину примерно в 400-500 годах нашей эры, образовав нынешние острова.
Доказательства в пользу более древнего большого острова включают:
- В одном из римских описаний Скилли называется "Scillonia insula" в единственном числе, как будто это один остров или остров намного больше всех остальных.
- На Норнуре были найдены остатки доисторической фермы, которая сейчас представляет собой небольшой скалистый шхерри, слишком маленький для земледелия.
- Во время некоторых отливов море становится достаточно мелким, чтобы люди могли ходить между некоторыми островами. Возможно, это один из источников историй об утонувших землях, например, Лионессе.
- Древние полевые стены видны ниже линии прилива у некоторых островов (например, Самсон).
- Некоторые географические названия на корнуэльском языке также отражают береговые линии и бывшие участки суши.
- Вся южная Англия неуклонно опускалась в отличие от послеледникового подъема в Шотландии.
В море, на полпути между Лендс-Эндом и островами Сцилли, предположительно находится мифическая потерянная земля Лионесса, упоминаемая в артурианской литературе.
Сцилли был определен как место ссылки двух еретических епископов IV века, Инстанция и Тибериана, которые были последователями Присциллиана.