Впоследствии Пек выступал в молодежном театре TADA! Youth Theater и выступал со стендап-комедией в Carolines on Broadway для фонда Одри Хепберн. В возрасте 13 лет ему предложили роль в сериале Nickelodeon "Шоу Аманды", и, по предложению матери, он согласился на эту роль и переехал в Лос-Анджелес, чтобы продолжить актерскую карьеру.
Пек дебютировал в кино в фильме "Снежный день" (2000) и регулярно появлялся в "Шоу Аманды" до конца его показа в 2002 году. Он также снялся вместе с Алексом Д. Линцем и Зеной Грей в театральном фильме "Max Keeble's Big Move", который вышел на экраны 5 октября 2001 года. В 2001 году он снялся в качестве приглашенного гостя в эпизоде драмы NBC "ER" под названием "Thy Will Be Done". В этот период Пек снялся в нескольких независимых фильмах, включая "Spun" и "Mean Creek" 2004 года, за которые он получил высокую оценку критиков. Он получил роль Джоша Николса, противоположную роли Дрейка Паркера из сериала Дрейка Белла, в другом ситкоме Nickelodeon "Дрейк и Джош", который начал выходить в эфир в 2004 году и принес Пеку признание среди молодой аудитории. Персонаж Пека, Джош Николс, был умным, веселым и организованным, но вместе с Дрейком его постоянно изводила Меган Паркер (Миранда Косгроув), младшая сестра Дрейка. Оба героя поют в римейке песни "Soul Man" группы Sam and Dave. В 2006 году Белл и Пек снялись в собственном телефильме "Дрейк и Джош в Голливуде", а в 2007 году - в сиквеле "Дрейк и Джош: Очень большая креветка". За свою работу в "Дрейке и Джоше" Джош был номинирован на премию Nickelodeon Kids' Choice Awards 2008 года в категории "Любимый телевизионный актер". Пек также дебютировал в качестве режиссера в эпизоде "Дрейк и Джош", "Битва за Пантхатар". Он также выступил режиссером музыкального клипа своего со-звезды Дрейка Белла на тематическую песню "Дрейка и Джоша" "Found a Way". Он также снялся в финале сериала "Что нового, Скуби-Ду? , эпизоде сериала "Codename: Kids Next Door" под названием "Operation: C.A.K.E.D.-F.I.V.E.", а также в фильме Havoc, снятом на видео компанией New Line Cinema. Пек вернулся к персонажу Джоша Николса в 2008 году для телевизионного фильма "Счастливого Рождества, Дрейк и Джош".
В 2006 году Пек снялся в независимом фильме Special, премьера которого состоялась на кинофестивале Sundance, и озвучил Эдди, одного из двух братьев опоссумов, в анимационном сиквеле Ice Age: The Meltdown, который вышел 31 марта того же года. Пек сыграл школьного хулигана в фильме 2008 года "Дриллбит Тейлор", снялся в фильмах "Чудаки" (вышел в июле 2008 года), "Американский примитив", "Безопасное стекло" и повторил роль Эдди в фильме "Ледниковый период: Dawn of the Dinosaurs.
В 2011 году Пек сыграл эпизодическую роль в хитовом шоу Nickelodeon Victorious в качестве зрителя пьесы, которую написала Джейд. В 2012 году Пек снялся в ремейке фильма "Красный рассвет" и вновь сыграл роль Эдди в фильме "Ледниковый период: Континентальный дрейф". В 2013 году он начал озвучивать Кейси Джонса в сериале Nickelodeon "Черепашки-ниндзя" (Teenage Mutant Ninja Turtles).
В 2014 году Пек появился в роли Дэнни Норвуда в пилоте сериала "Мятежники", одного из пяти пробных пилотов Amazon Studios для взрослых, выпущенных на Amazon Video в начале 2014 года.
В 2015 году Пек получил главную роль в комедийном сериале "Grandfathered". Он снялся вместе с Джоном Стамосом. Премьера сериала Grandfathered состоялась 29 сентября, и он получил в целом благоприятные отзывы на Rotten Tomatoes и Metacritic. И Пек, и Стамос номинированы на премию "Выбор народа" 2016 года в категории "Любимый актер в новом сериале".
В 2016 году Пек сыграл роль Росса в сериале канала FOX "Питч". Он появился в 2 эпизодах в роли аналитика по статистике. Сериал был отменен после 10 эпизодов.
