В 1799 году Смит составил первую крупномасштабную геологическую карту окрестностей Бата, Сомерсет. До этого он знал только, как нарисовать вертикальную протяженность горных пород, но не знал, как отобразить их горизонтально. Затем в сельскохозяйственном обществе графства Сомерсет он нашел карту, показывающую типы почв и растительности вокруг Бата и их географическую протяженность. Различные типы были выделены цветом. Используя эту технику, Смит смог на основе своих наблюдений составить геологическую карту с указанием обнажений горных пород. Он отобрал несколько типов горных пород, каждый из которых имел свой цвет. Затем он оценил границы каждого из выходов горных пород, заполнил их цветом и в итоге получил грубую геологическую карту.
В 1801 году он сделал грубый набросок того, что впоследствии станет "картой, изменившей мир".
В 1815 году он опубликовал первую геологическую карту Великобритании. Традиционные символы использовались для обозначения каналов, туннелей, трамвайных путей и дорог, шахт, свинцовых, медных и оловянных рудников, а также соляных и квасцовых заводов. Различные геологические типы были обозначены разными цветами; карты раскрашивались вручную. Карта удивительно похожа на современные геологические карты Англии. В том же году он опубликовал книгу "Делинеация пластов Англии". В другой своей книге "Пласты, идентифицированные по организованным окаменелостям" (Лондон, 1816-1819) он признал, что пласты содержат отдельные окаменелости. Эти коллекции окаменелостей можно было использовать для сопоставления пород в разных регионах. Это делает Смита важной фигурой в истории стратиграфии.
В 1817 году он нарисовал замечательный геологический вертикальный разрез от Сноудона до Лондона. К сожалению, его карты вскоре были скопированы (плагиат) и проданы по цене ниже, чем он просил. Он влез в долги и в конце концов стал банкротом.
31 августа 1819 года Смит был освобожден из лондонской тюрьмы Кингс-Бенч, тюрьмы для должников. Вернувшись в свой дом на Букингем-стрит, 15, он обнаружил у дверей судебного пристава, который арестовал его дом и имущество. Смит снова работал в качестве разъездного землемера в течение нескольких лет. Один из его работодателей, сэр Джон Джонстон, узнал его и предпринял шаги, чтобы добиться уважения, которого он заслуживал. С 1824 по 1826 год он жил и работал в Скарборо. Там он отвечал за строительство Ротонды, геологического музея, посвященного побережью Йоркшира. Ротонда была вновь открыта 9 мая 2008 года под названием "Ротонда - музей геологии Уильяма Смита".
