Население Пиренеев-Ориенталей в 2014 году составляло 466 327 человек, плотность населения - 113,3 жителей/км2 . Округ Перпиньян с населением 349 959 человек является самым крупным. В двух других, Сере и Праде, проживают соответственно 73 192 и 43 176 человек.
Единственный важный город - Перпиньян, в котором в 2012 году проживало 120 605 человек. В субпрефектурах Сере и Прадес проживает 7 663 и 5 927 человек, соответственно.
Эволюция населения в Пиренеях-Ориенталях
К городам с населением более 6 000 человек в департаменте относятся:
| Город | Население (2014) | Округ |
| Перпиньян | 120,605 | Перпиньян |
| Канет-ан-Руссильон | 12,224 | Перпиньян |
| Сент-Эстев | 11,925 | Перпиньян |
| Аржелес-сюр-Мер | 10,279 | Céret |
| Сен-Лоран-де-ла-Саланка | 10,269 | Перпиньян |
| Сен-Сиприен | 10,015 | Перпиньян |
| Кабестани | 9,683 | Перпиньян |
| Эльне | 8,556 | Перпиньян |
| Ривесальтес | 8,550 | Перпиньян |
| Пиа | 8,519 | Перпиньян |
| Céret | 7,663 | Céret |
| Ле Солер | 7,524 | Перпиньян |
| Туир | 7,374 | Перпиньян |
| Bompas | 7,004 | Перпиньян |
| Тулуз | 6,690 | Перпиньян |
Жители Пиренеев-Ориенталей известны на французском языке как пиренейцы (женщины: Pyrénaliennes) или каталонцы (женщины: Catalanes).
На французском языке говорит почти все население. Меньшинствами в регионе являются каталанский и окситанский языки, на которых, по оценкам, говорит более четверти населения и понимает более 40%.
10 декабря 2007 года Департаментский совет Пиренеев-Ориенталей признал каталанский язык региональным языком департамента, хотя, согласно Конституции, единственным официальным языком во Франции остается французский.